二维材料，再登Nature！

研究背景

固体中具有光学活性的自旋缺陷是量子传感和量子网络的有力候选者。近年来，研究人员在六方氮化硼（hBN）这种层状范德华材料中发现了单个自旋缺陷。由于其二维结构，hBN中的自旋缺陷可以比三维晶体中的更靠近目标样品，因此非常适合进行原子尺度的量子传感，包括对单个分子的核磁共振（NMR）探测。

然而，这些自旋缺陷的化学结构尚不清楚，且利用hBN自旋缺陷探测单个核自旋仍未实现。

针对这一挑战，普渡大学李统藏团队在“Nature”期刊上发表了题为“Single nuclear spin detection and control in a van der Waals material”的^论文。本文中，研究人员通过¹³C离子注入在hBN中成功制备了单自旋缺陷，并根据超精细相互作用识别出三种不同类型的缺陷。他们在一个单一的hBN自旋缺陷中观测到自旋态为S=1/2和S=1的共存现象。

研究人员进一步实现了原子尺度的NMR测量，并在室温下对单个核自旋进行了相干控制，其π门保真度高达99.75%。通过将实验结果与密度泛函理论（DFT）计算对比，研究人员提出了这些自旋缺陷的可能化学结构。该研究加深了对hBN中单自旋缺陷的理解，并为利用hBN自旋缺陷及其核自旋作为量子存储器来增强量子传感能力提供了新路径。

研究亮点

（1）实验^在¹³C注入的六方氮化硼（hBN）中实现了对单个核自旋的探测与相干操控，得到了三类不同的自旋缺陷类型，并成功实现了室温下对单个¹³C核自旋的初始化、读取与控制，其π门保真度高达99.75%。

（2）实验通过以下几个方面开展研究，获得了多项关键结果：

• 通过¹³C离子注入制备缺陷，研究人员在hBN中构建出高对比度的光学可读单自旋缺陷，观察到自旋态为S=1和S=1/2的共存现象，后者与核自旋具有强超精细耦合。

• 借助光学检测磁共振（ODMR）技术，实现了对¹³C核自旋的探测，耦合强度可达300MHz，且在两个缺陷类型中观察到清晰的超精细结构。

• 结合脉冲序列控制技术，实现了对电子-核双量子比特系统的相干操控，并对¹³C核自旋执行了Ramsey干涉与Hahn回波实验，测得其T₂相干时间为162 μs。

• 利用密度泛函理论（DFT）计算，研究提出了可能的缺陷结构，如碳-硼空位对（C_BV_N）和C_BON缺陷，揭示了缺陷的化学来源。

图文解读

图1： 在六方氮化硼（hBN）中观测到三种类型的单自旋缺陷

图2： 在hBN中对¹³C核自旋的光学探测

图3：对单个¹³C核自旋的初始化与相干控制

图4： ¹³C核自旋的自旋相干性质

图5： 自旋对中缺陷组分的可能候选结构

结论展望

总之，本文在室温下实现了利用六方氮化硼（hBN）中的单自旋缺陷对单个¹³C核自旋的探测与相干控制。研究人员在¹³CO₂注入的hBN样品中发现了三类不同的缺陷类型，并根据其光学检测磁共振（ODMR）谱进行了分类。在一个hBN自旋缺陷复合体中，观察到了自旋态为S = 1/2和S = 1的共存现象，该缺陷在室温下表现出量子相干性，ODMR对比度高达200%。此外，电子自旋态可通过持续约5微秒的激光脉冲读取，每次读取可获得约一个光子，单次读取效率为η=0.12。

通过对超精细结构中可清晰分辨的共振峰进行^操控，研究人员在第二组和第三组自旋缺陷中实现了对单个¹³C核自旋的初始化、相干控制与读取。这些核自旋的相干时间比hBN中电子自旋的相干时间长几个数量级，展现出作为长寿命量子寄存器的潜力。超精细结构的清晰分辨性、高ODMR对比度带来的自旋态高读取效率，以及延长的核自旋相干时间，使得该策略有望实现对单个核自旋的单次读取。这一能力对于在量子寄存器中实施量子纠错协议至关重要。此外，¹³C核自旋还可作为量子存储单元，进一步增强基于单hBN自旋缺陷的量子传感性能。