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科学家揭示六方氮化硼亮自旋缺陷的光学自旋机制!

信息来源:本站 | 发布日期: 2025-12-22 09:33:33 | 浏览量:48521

摘要:

研究背景近年来,六方氮化硼(hBN)作为可光学调控自旋的宿主材料引起了广泛关注,这主要归功于其层状范德瓦尔斯结构所提供的独特属性,使其有别于钻石和碳化硅等已知宿主材料。特别是能够在超薄(少层)hBN片中甚至单层中工程化自旋缺陷的前景,对于量子传感应用极具吸引…

研究背景

近年来,六方氮化硼(hBN)作为可光学调控自旋的宿主材料引起了广泛关注,这主要归功于其层状范德瓦尔斯结构所提供的独特属性,使其有别于钻石和碳化硅等已知宿主材料。特别是能够在超薄(少层)hBN片中甚至单层中工程化自旋缺陷的前景,对于量子传感应用极具吸引力,因为传感器与目标之间可能实现接近原子尺度的空间距离;对于量子模拟研究来说,二维限制也是高度期望的。目前,最广泛研究的hBN自旋缺陷是带负电荷的硼空位缺陷(VB-),其在近红外区发射,基态为自旋三重态(S=1),并可通过自旋依赖的系统间交叉实现ODMR。到目前为止,该VB-缺陷仅在缺陷群体中被观测到,其量子效率较低,这限制了其实用性,也促使人们继续探索新的自旋缺陷。

最近,多组研究报告了一类显著更亮的自旋缺陷,其发射覆盖广泛波长范围,零声子线从约420 nm延伸到800 nm。这类缺陷的共同特点是ODMR谱中没有明显的精细结构或超精细结构,其共振特征类似于S=1/2电子体系。尽管进行了大量研究,关于这些自旋缺陷的原子和电子结构仍无实验或理论上的共识。实验显示,碳杂质参与了这些缺陷,随后提出了多种替代性碳缺陷作为潜在候选,包括单体、二聚体、三聚体、四聚体,以及非相邻点缺陷对。迄今,大多数研究使用密度泛函理论寻找与实验光致发光谱匹配且具有参数态基态及窄超精细结构的缺陷候选。然而,对于ODMR响应的起源鲜有讨论,而ODMR需要光诱导自旋极化和自旋依赖发光的机制。因此,目前尚不清楚已提出的缺陷候选是否在理论上能够产生ODMR。另一方面,已有一些经验模型尝试解释少量单发射体测得的自旋依赖光动力学,但这些模型是否可广泛适用于更多缺陷仍不明确。此外,目前尚无人尝试在这些模型中解释自旋选择性的物理起源。

研究内容

为了解决这一难题,澳大利亚 皇家墨尔本理工大学Islay O. Robertson,Jean-Philippe Tetienne等联合悉尼科技大学Igor Aharonovich等在“Nature Physics”期刊上发表了题为“A charge transfer mechanism for optically addressable solid-state spin pairs”的最新论文。在本文中,团队展示了对hBN中大量发射体进行自旋和时间分辨光致发光测量的结果,并提出了一种整体模型,该模型改编自成熟的自由基对机制,能够解释所有关键实验观测。同时,团队通过第一性原理计算,提出了基于常见碳缺陷的合理微观模型。团队的光学自旋缺陷对(OSDP)模型直观地解释了ODMR的起源,包括选择定则,并能解释拉比振荡的不对称包络、ODMR对比度幅值和符号的高度可变性以及发射波长的宽分布。OSDP模型解决了hBN研究社区提出的根本性悬而未决问题,并可能适用于其他体系,如最近观察到的氮化镓自旋缺陷。

图文导读

(1)实验首次对六方氮化硼中大量亮自旋缺陷发射体进行了自旋和时间分辨光致发光测量,得到了缺陷群体和单个发射体的完整光动力学特征,揭示了ODMR信号的存在及其光学活性。


(2)实验通过提出并验证光学自旋缺陷对(OSDP)模型,发现这些缺陷可被描述为相邻的点缺陷对,其中一个缺陷具有光学活性。模型基于自由基对机制,能够解释ODMR信号的起源、拉比振荡的不对称包络、ODMR对比度幅值和符号的可变性,以及发射波长的宽分布。


(3)通过第一性原理计算,实验进一步确认由常见碳缺陷组成的缺陷对可以实现该模型,为缺陷的微观结构提供合理假设。此外,该模型不仅解决了hBN中亮自旋缺陷的核心悬而未决问题,还可能适用于其他宽带隙半导体体系,如氮化镓自旋缺陷,实现了对光学自旋缺陷物理机制的统一解释。

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图 1 | 六方氮化硼hBN中的自旋活性可见波段发射体。

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图 2 | 自旋分辨光动力学。

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图 3 | 自旋动力学的光学读出。

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图 4 | 光致发光photoluminescence,PL沉降-恢复动力学。

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图 5 | 电子结构。

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图 6 | 微观建模。

结论展望

本文提出的光学自旋缺陷对(OSDP)模型为六方氮化硼中亮自旋缺陷的物理机制提供了统一解释。实验显示,ODMR信号的产生并非依赖传统自旋三重态或复杂超精细结构,而可通过相邻点缺陷对的自由基对机制实现,从而揭示了光诱导自旋极化和自旋依赖发光的本质规律。模型不仅解释了拉比振荡的不对称性、ODMR对比度的可变性及发射波长的广泛分布,还明确了常见碳缺陷在形成光学自旋活性中的核心作用。这一发现突破了以往仅依赖密度泛函理论匹配发光谱的局限,提供了一种可预测缺陷微观结构与光学自旋性质关系的方法。此外,OSDP模型的普适性提示类似自旋缺陷现象可能存在于其他宽带隙半导体体系,为二维量子材料的设计、量子传感器优化及自旋量子信息处理提供了新思路和理论依据,展示了在材料工程与量子技术交叉领域的重要启发作用。

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