Advanced Materials|将纳米结构等离子体-应变微波导耦合至六方氮化硼自旋缺陷，用于高灵敏度量子传感器

尽管六方氮化硼（hBN）与片上器件无缝集成，但自旋活性硼空位的光学量子产额本质上极低（V_B^-缺陷仍然是基于hBN的量子传感器灵敏度的一个重大限制。在这里，我们展示了一种具有增强量子产率和高直流磁场灵敏度（ηDC），通过耦合实现VB-采用纳米结构等离子体-应变微波导结构的氢硼缺陷。该平台通过在微波高效单端口金共面波导的狭窄区域上制造氧化铝涂层金纳米柱阵列或等离激元纳米谐振器（PNR）实现。氧化铝涂层作为介电屏障，抑制光致发光（PL）淬火，而金纳米柱增强局部电磁场，诱导应变驱动的缺陷能级扰动，加速光发射。这一协同效应使PL提升了约十倍，并在PNR上区域的光学探测磁共振提升至−17%，比以往类似研究高出一个数量级以上。因此，我们实现了η_DC为9.4 μT/√Hz，接近报告的最高值V_B^-缺陷。本研究确立了设计和制造高灵敏度量子传感器的策略，这些传感器可在室温下工作，无需对激光或微波场进行大规模优化。

图1：器件结构与工作机制

图1

（a） 量子传感原型装置示意图，采用纳米结构等离子体-应变CPW与SMA连接器连接以实现兆瓦驱动。插图展示了hBN的放大视图，并结合PNRs。（b） 硼空位的原子结构（V_B^-）嵌入在氢硼的六方晶格中。（c） 本研究中使用的三种波导配置示例：扁平金（无铝的裸金）₂O₃涂层）、非PNR（含铝的平金）₂O₃涂层）和 on-PNR（带有铝的金色柱子）₂O₃涂层）。（d） 将hBN片确定性转移到纳米结构（PNR）波导上的FESEM图像。（e） 的共焦点PL映射V_B^-缺陷来自图1d中红方框所划定的区域。红色和蓝色圆圈分别表示关闭PNR和开启PNR站点。（f） 能级结构V_B^-中心，由三重态基和激发态组成。（g） 具有高对称性（未应变）的 hBN 晶格的示意表示，具有D3h点和低对称性（应变）构型。

图1展示了集成单端口共面波导与Al₂O₃包覆金纳米柱阵列（PNRs）的量子传感原型器件，并对比了裸金、off-PNR和on-PNR三种构型。SEM图像确认了hBN薄片在PNRs上的共形覆盖，而共聚焦PL扫描显示on-PNR区域的PL发射峰值超过500万计数/秒，远高于off-PNR区域。该增强源于PNR诱导的面内拉伸应变破坏晶格D₃h对称性，结合等离激元局域场效应，协同加速了V_B⁻缺陷的光发射。

图2：光学与ODMR性能增强

图2

（a）用于表征hBN量子传感器的光学装置。（b） 的PL谱-hBN 位于裸露平面金色（灰色）、非 PNR（红色）和 on-PNR（蓝色）上。（c） PNR的有限功率测距（FDTD）模拟，显示电场定位。上图为侧视图，下图为模拟PNR （d）cw ODMR光谱的顶视图，取自关闭（红色）和开启（蓝色）PNR，如插入图中所示。测量在0毫特斯拉和28 dBm的MW功率下进行。

图2的光学表征显示，on-PNR区域的PL强度显著高于off-PNR和裸金基底，且FDTD模拟证实PNR几何结构在532 nm（激发）和800 nm（发射）双波长处支持局域表面等离激元共振，实现泵浦光增强和辐射复合加速。连续波ODMR谱进一步表明，on-PNR区域的ODMR对比度达到约−17%，off-PNR约为−11%，相对提升155%，该增强归因于应变诱导的对称性破缺改变了自旋子能级间的系间窜跃速率。

图3：磁场响应与ESR映射

图3

（a） 在零磁场（底部）和施加磁场B = 14 mT（顶部）下测量的关闭和导通PNR光谱，显示对应的ODMR频率ν₀, ν₁，以及ν₂. （b） ESR图显示了ODMR频率随磁场变化的关系（B || c），该站点位于PNR上。（c） 电子自旋共振（ESR）图显示了ODMR频率随磁场（B || c）变化的非PNR站点。实验数据（蓝色）和拟合（虚线黑线）使用公式6获得，参数如下：D/h = 3.48 GHz，E/h = 50 MHz，g = 2.000。

图3展示了零场和14 mT外场下的ODMR谱，外场下共振频率ν₁和ν₂发生明显分裂，对应离轴零场劈裂参数E/h ≈ 50 MHz。二维电子自旋共振（ESR）频率随磁场变化的图谱显示，on-PNR区域在不同磁场下始终保持比off-PNR更高的对比度，且频率分裂随磁场增大而加剧，实验数据与自旋哈密顿量模型（含应变项）拟合良好，证实应变增强了V_B⁻缺陷对磁场的灵敏度。

图4：应变表征与性能关联

图4

（a） 拉曼强度图，采集于1365厘米⁻¹从光学显微镜图像（内页）中点状矩形高亮区域。（b） 从开（蓝色）和非PNR（红色）获得的比较拉曼光谱，显示E中拉伸应变驱动的红移_2克在hBN中的模式。（c） 从开PNR和非PNR区域获得的归一化ODMR光谱，显示ZFS和共振频率发生应变诱导的偏移。（d） 纳米结构波导上氢硼片的原子力显微镜（AFM）图像。（e） 从线条剖面X和Y提取的高度剖面，显示片状厚度和皱褶特征。（f） 从P1–P4点获得的局部PL和ODMR值均绘制为拉伸应变函数。这些点对应图4d中标注的位置。符号表示实验数据，虚线表示拟合曲线。

图4通过微区拉曼光谱和AFM形貌分析对局部应变进行定量。拉曼E₂g峰在on-PNR区域从1368.1 cm⁻¹红移至1365 cm⁻¹，估算拉伸应变为0.23%，且拉曼映射显示高应变区集中在PNR边缘及褶皱处；AFM测得的应变值（0.238%）与之吻合。将P1–P4点的PL强度和ODMR对比度分别与局部拉伸应变值拟合，发现两者均随应变增加呈单调上升趋势，直接建立了应变与光学/自旋响应之间的正相关关系。

图5：自旋动力学（T₁、T₂、Rabi）

图5

（a） 拉比振荡的脉冲序列，T₁，以及Hahn回波测量协议。（b）来自非PNR和on-PNR区域的Rabi振荡数据。（c） 自旋-晶格弛豫时间（T₁）测量，针对非PNR和非PNR区域进行。（d） 相干时间T的测量₂采用Hahn回声脉冲序列协议

图5的脉冲ODMR测量显示，on-PNR区域的Rabi振荡频率（56 MHz）低于off-PNR（63 MHz），且T₂相干时间（57.68 ns）也短于off-PNR（74.65 ns），这归因于hBN共形弯曲导致缺陷轴与微波磁场方向产生角度分布，引起非均匀驱动；而T₁弛豫时间在on-PNR（11.18 µs）略高于off-PNR（9.39 µs），可能源于局域环境差异。尽管应变增强了量子产率和对比度，但几何弯曲对相干性带来一定折衷，需在后续设计中权衡优化。

总结：整体突破与意义

·创新点：首次将等离激元、应变与高效微波波导三者集成于一体，实现PL增强约10倍、ODMR对比度达−17%。

·灵敏度提升：η_DC达9.4 µT/√Hz，接近同位素纯化hBN的最高纪录，但本工作无需昂贵材料或复杂场优化。

·CMOS兼容：器件制备与现有半导体工艺兼容，利于芯片集成。

·应用前景：适用于室温、宽场、高灵敏度磁场/应变/温度传感，尤其适合近场探测与二维异质结集成。