具有光学可寻址自旋的六方氮化硼中的窄带量子发射器

在固体材料中，电子自旋与光学跃迁耦合已成为发展自旋量子技术的一个极具前景的平台。最近，六方氮化硼作为一种有前途的光学可寻址自旋系统宿主材料脱颖而出。然而，受控地生成具有预定自旋跃迁的孤立单光子发射器一直难以实现。

有鉴于此，悉尼科技大学Mehran Kianinia、Igor Aharonovich等研究者报道了一种对六方氮化硼薄片的单步热处理方法，该方法可产生具有光学活性自旋跃迁的高密度、窄带量子发射器，其中超过25%的发射器在室温下表现出清晰的光学自旋读出信号。所生成的自旋缺陷复合物同时表现出S = 1和S = 1/2跃迁，这可以通过电荷从强耦合自旋对向弱耦合自旋对的转移来解释。这一工作深化了对六方氮化硼中自旋复合物的理解，并为在层状材料中实现单自旋-光子界面铺平了道路，这有望应用于量子传感和量子信息处理领域。

图文导读

图1 | 在hBN中生成具有光学可寻址自旋的量子发射器。 a, 用于激活hBN薄片中发射器的1000℃氧气退火工艺。b, 经氧气退火、厚度为140 nm的hBN薄片的原子力显微镜扫描图。c, 沿图b中标记线的表面高度轮廓，表面粗糙度为±1 nm。d, 氧气退火后的连续hBN的共聚焦光致发光图谱，显示了空间分布上不连续的发射热点。e, 氧气退火后的连续hBN发射器（图d中圈出部分）在室温下的特征光致发光谱，其零声子线位于622 nm。f, 图e中单个发射器在85 mT外磁场下测得的ODMR谱，显示出由 m_s = 0 ↔ ±1 跃迁产生的约1.25 GHz和3.5 GHz的两个共振峰，以及一个与S = 1/2跃迁相关的约2.35 GHz的跃迁峰。g, 对所观测到的单光子发射及自旋-光子界面的缺陷复合物提出的模型。

图2 | 氧气退火后连续hBN中发射器的室温光谱特性。 a, 连续hBN中具有磁共振光探测活性发射器的九条特征光致发光谱，其零声子线波长范围为589至751 nm。b–f, 从上述光谱中选出的五个发射器对应的磁共振光探测谱，即589 nm (b)、616 nm (c)、656 nm (d)、687 nm (e) 和751 nm (f)。

图3 | 发射器波长、密度及光探测磁共振活性的统计分析。a, 11片经氧气退火的hBN薄片（蓝绿色）与11片经退火的连续hBN薄片（紫色）中发射器零声子线波长的分布。垂直虚线为视觉参考线。b, hBN与连续hBN每30×30微米区域内发射器密度的箱形图，平均值以橙色标出（左图）。为比较发射器密度，对每种类型的hBN各测量了11片薄片。每种情况下均发现至少3个发射器。hBN和连续hBN的最高发射器密度分别达到11个和10个。氧气退火后，在两种薄片各60个发射器中测得的具有光探测磁共振活性的发射器百分比（右图）。

图4 | hBN中量子发射器的自旋动力学。 a, 一个具有自旋活性的发射器在面外磁场从12 mT增加至160 mT时的光探测磁共振谱。b, 在 a 图中灰色虚线标注的三个磁场强度处以及 0 mT 处采集的光探测磁共振谱。c, 提出的自旋复合物能级示意图。d, 0 ↔ +1 和 –1/2 ↔ +1/2 跃迁的共振频率随磁场角度（从面外 0° 到面内 90°，如插图所示）变化的函数关系。

图5 | hBN中具有自旋活性发射器的潜在缺陷。 a, hBN中一种在可见光范围发射的光活性碳硼碳氮-施主-受主对结构。b, O_N缺陷对费米能级移动以及激活暗缺陷（如DAP-√13和DAP-4）的影响。c, d, 具有自旋1/2基态的正电荷态C_BO_N缺陷结构 (c) 和C_NO_N缺陷结构 (d)。当这些缺陷与诸如碳施主-受主对缺陷等亮缺陷（如b中所示缺陷）在空间上紧密接近时，它们便形成了自旋复合物。

结论与展望

总而言之，本研究为激活hBN中具有自旋活性、窄带发射的量子光源奠定了坚实基础。这些自旋复合发光体同时具备S=1和S=1/2跃迁特性，通过在氧气氛围中对连续hBN进行退火处理，其密度提升了一个数量级以上。此外，研究提出了一套明确的实验方案，可在剥离薄片（而非多晶薄膜或粉末）中实现高密度自旋缺陷的制备，这对未来光子集成技术至关重要。通过建立两个缺陷（包括一个光学活性施主-受主对）之间的电荷转移模型，研究阐明了这些发光体的光学自旋读出机制，该模型也支持其零声子线在整个可见光范围内的波长变化特征。结合密度泛函理论计算，研究基于C_BC_N-DAP-X与邻近暗态C_BO_N⁺的光致发光特征，提出了可能的缺陷结构模型。总体而言，本工作为推动基于hBN及其他范德华晶体的集成量子光子器件发展奠定了基石，并将进一步激发对自旋复合体系基础研究的关注。

文献信息

Whitefield, B., Zeng, H.Z.J., Liddle-Wesolowski, J. et al. Narrowband quantum emitters in hexagonal boron nitride with optically addressable spins. Nat. Mater. (2026).