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2024, ACS Nano——从缺陷到性能:基于低频噪声信号的六方氮化硼缺陷表征新方法
信息来源:本站 | 发布日期: 2024-12-30 09:34:38 | 浏览量:65528
摘要单晶六方氮化硼(hBN)广泛应用于许多二维电子和量子器件中,其中缺陷对器件性能有重要影响。因此,表征和工程化hBN缺陷对推动这些技术发展至关重要。在本研究中,我们通过低频噪声(LFN)光谱学技术,研究了封装在hBN中的MoS₂场效应晶体管(FET)中缺陷的捕获与发射…
摘要
单晶六方氮化硼(hBN)广泛应用于许多二维电子和量子器件中,其中缺陷对器件性能有重要影响。因此,表征和工程化hBN缺陷对推动这些技术发展至关重要。在本研究中,我们通过低频噪声(LFN)光谱学技术,研究了封装在hBN中的MoS₂场效应晶体管(FET)中缺陷的捕获与发射动态。该异质结构的低失调性使得我们能够在100 μm²的较大器件尺寸下,在低温条件下检测到随机电报信号(RTS)。通过分析栅偏压和温度依赖的LFN数据,发现RTS源自hBN中的单一陷阱物种。通过对带缺陷的hBN/MoS₂异质结构模型进行多空间密度泛函理论(MS-DFT)计算,我们将RTS的原子学来源归因于在硼位点的取代碳原子。该研究展示了将低频噪声光谱学与MS-DFT分析相结合,在低失调全范德华FET中表征单晶hBN中原子缺陷的强大功能。
研究背景和主要内容
单晶六方氮化硼 (hBN) 在许多涉及二维 (2D) 材料的研究中发挥着重要作用。绝缘 hBN 的一个显著应用是通过将 2D 材料封装在 hBN 薄片之间来构建范德华 (vdW) 异质结构。在这些异质结构中,hBN的高纯度和优异的晶体质量使其成为二维材料的理想绝缘体,从而显著提高载流子传输性能。然而,尽管六方氮化硼层密度较低,但其原生无序性已被认为是进一步增强石墨烯异质结构中载流子传输的限制因素以及2D晶体管的性能。另一方面,利用 hBN 中的缺陷已被证明有利于实现随机数生成器等器件概念,和单光子发射器(SPE)。因此,了解 hBN 中缺陷的性质,包括其充电和放电的动态,对于推进二维电子学和量子技术具有重要意义。
使用阴极发光和元素分析对 hBN 晶体进行早期材料表征,揭示了空位和碳、氧等杂质的存在。通过使用电子显微镜对从块体样品中剥离的单层 hBN 进行直接成像,还揭示了 hBN 中碳和氧的结合。通过使用扫描隧道显微镜 (STM) 进行直接可视化,可以进一步了解 hBN 内各个原生缺陷的性质,揭示其带隙内三种不同的带电缺陷状态。这一发现与 Hayee 等人最近的一项研究一致,它将 hBN SPE 中观察到的不同发射光谱与四种缺陷候选联系起来。为了阐明 hBN 中局部原生缺陷的身份,第一性原理计算通过提供有关其形成能和相关缺陷能级的信息发挥了重要作用。然而,由于可能存在的缺陷种类繁多,且缺乏直接的实验证据,hBN 中缺陷的身份和行为仍然存在不确定性。
表征电子器件配置中缺陷的充电和放电动态是了解其性质的有效方法。一种常用的方法是检查场效应晶体管 (FET) 中随机电报信号 (RTS) 噪声的偏置和温度依赖性,详细了解缺陷的能量和空间分布。这种方法已扩展到研究具有传统无序电介质(如 SiO2和 Al2O3)的 2D FET。由于传统电介质中缺陷丰富多样,检测 RTS 通常需要使用小型 FET(亚微米尺寸),以尽量减少通道区域中的缺陷数量。相比之下,通过 hBN 封装获得的全范德华 2D 晶体管可提供低无序电子系统。虽然它们在传输研究中的实用性已得到证实,但它们在分析 hBN 缺陷方面的潜力仍未被探索,而这正是本研究的主要目标。
在本研究中,我们利用 hBN 封装和石墨烯接触的全范德华 MoS2 FET 作为低频噪声 (LFN) 研究的实验平台。该器件中电子系统的低无序性使得我们能够在低温下观察到 100 μm2大器件尺寸中电流的随机离散电平切换。对栅极偏压和温度依赖性数据的分析表明,RTS 源自位于 hBN 内部 MoS2 /hBN 界面附近的单个能态。借助多空间约束搜索密度函数理论 (MS-DFT) 计算,我们将取代硼位点的碳原子(CB)指定为实验RTS观测的可能缺陷来源。
图 1. 全范德华 MoS2 FET。(a) hBN 封装石墨烯接触 MoS2 FET示意图。左侧面板示意性地显示了范德华异质结构的各个组成部分。中间面板显示最终的范德华 FET。右侧面板中的放大图显示了范德华 MoS2器件的接触和沟道区域。(b) 沟道区域的横截面 TEM 图像,显示了 hBN 封装的 MoS2异质结构。(c) 边缘接触区域的横截面 TEM 图像,显示了封装的 hBN 薄片、单层石墨烯接触和几层 MoS2。 (d) 全范德华 MoS2 FET 的转移特性和 (e) 输出特性。输出特性以 5 V 的 Vg增量进行测量。(f) 通过标准锁定测量获得的四点迁移率与温度的关系。
图 2. 低频噪声频谱。(a) 噪声测量装置示意图。(b) Id -Vg特性曲线说明在 Vg应力作用下Vth发生负偏移,并在消除 Vg应力后恢复。(c) 不同 Vg和温度下的 PSD 示例。在亚阈值 Vg和低温下,PSD 遵循1/f 2趋势(绿色曲线)。在室温或亚阈值范围之外,PSD 遵循1/f趋势(深蓝色和浅蓝色曲线)。由 (d) 单个缺陷种类和 (e) 多个缺陷种类组成的电介质中电子捕获的示意图。(f) 1/f频谱(红色虚线)可以表示为具有不同转折频率的多个1/f 2频谱(实线)的总和。为了便于说明,每个1/f 2频谱都用颜色编码,以表示面板 (e) 中每种不同缺陷种类的影响。
图 3. 全范德华场效应晶体管 (FET) 中的随机电报信号。(a)-(d)在 50 K 时,在 Vg接近平带的有限范围内测量Id的离散电平切换。(e)-(h) 在 Vg固定但温度不同时测量I d 的离散电平切换。这里,我们绘制了离散电平之间的差异 (ΔI d )。
图 4. 不同温度和 Vg偏置下的时间常数:从观察到的 RTS 数据中提取的不同温度和栅极偏置条件下的时间常数。平均特征时间常数用于分析导致 RTS 的缺陷的能量和空间分布。
图 5. 缺陷的能量和空间分布。(a)能带图说明了 Vg对陷阱能级 E T移动的影响。(b)计算出的相对于 EF 的陷阱能级和 (c) 相应的陷阱占有率在不同温度下随 Vg 的变化。(d) CCD 示意性地说明了不同温度下的缺陷动态。(e)通过拟合高温状态 (>150 K) 下的数据提取的陷阱活化能。(f)分布图显示了根据不同温度下的测量估计的缺陷空间位置。负号表示缺陷位置在 hBN 内部有几纳米。
图 6. 缺陷 hBN/MoS2异质结构栅极响应的 MS-DFT 模拟。 (a) 基于 Au/hBN/MoS2的 2D FET 结构计算模型(左图)。CB或 VN缺陷(右图)被引入到第二界面 hBN 层中。 (b) 平衡(Vg = 0 V)能带结构投影到具有 CB(左)和 V N缺陷(右)的MoS2和 hBN上。红色和蓝色圆圈分别表示 CB和 VN缺陷的两种自旋极化状态。圆圈的大小量化了轨道贡献的强度。 (c) T = 250 K 时 Vg = 0 V(黑线)和 −16 V(红线)计算的平面平均静电势能。 (d) T = 50、100、200 和 250 K时获得的 C B的占有(左图)和能量位置(右图)随 V g的变化。
图 7. 确定 CB缺陷是 RTS 的原子起源。在零电荷(黑色曲线)和 +1 e电荷(红色曲线)约束条件下,在T = 250 K下计算的 (a) C B和 (b) V N缺陷的 CCD。空心圆表示从 MS-DFT 计算中明确获得的数据点,实线为二阶多项式拟合。计算出的(黑线)时间常数 τ i值是通过使用 NMP 模型拟合 (c) C B和 (d) V N缺陷的参数获得的,以T = 50 和 255 K 下的实验 τ i值。垂直灰色虚线表示温度相关状态与温度无关状态之间的过渡点,对应于T = 50 K τ i值的 3% 偏差点。
结论
这里建立的结果证明了 hBN 封装和石墨烯接触的低无序 MoS2 FET 在探测 hBN 中的缺陷动力学方面的实用性。尽管我们的 FET 面积很大(100 μm2),但我们的 LFN 测量结果显示,在低温下晶体管电流中发生了离散级切换,表明与 hBN 内单个缺陷物种相关的缺陷级充电和放电。实验数据揭示了缺陷的正电荷性质及其能量和空间分布。结合 LFN 光谱实验数据和理论 MS-DFT 分析,我们将取代单晶 hBN 中硼位点的碳原子指定为最可能的缺陷候选者。
作为未来的研究方向,可以使用 p 型通道材料创建类似的器件结构,以探测靠近 hBN 价带边缘的受体型缺陷。此外,使用足够大的 hBN 薄片进行电容测量将允许在整个带隙中表征缺陷,类似于过去对 MoS2进行的研究。此外,辐射 hBN 以产生已知的缺陷类型可能有助于揭示其 LFN 行为并确定 RTS 的原子起源。本研究对 hBN 缺陷的深入理解将有利于进一步提高材料质量。我们还希望这些发现可以为未来电子和量子设备应用的缺陷工程研究提供参考。
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