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氮化硼纳米管中O-O增加了丙烷氧化脱氢过程中烯烃含量!

信息来源:本站 | 发布日期: 2022-04-01 08:52:23 | 浏览量:582968

摘要:

氮化硼(BN)作为丙烷氧化脱氢(OPDH)的一种高效催化剂,得到了广泛的研究。在BN中,含氧硼物质(如BO,B(OH)xO3 x)通常被认为是OPDH的活性中心。基于此,北京交通大学王熙教授课题组展示了一种有效的逐步替代策略,发展富含O-O的硼-氧-氮纳米管(BONNTs)作为一种高活性、选择…

氮化硼(BN)作为丙烷氧化脱氢(OPDH)的一种高效催化剂,得到了广泛的研究。在BN中,含氧硼物质(如BO·,B(OH)xO3 x)通常被认为是OPDH的活性中心。

基于此,北京交通大学王熙教授课题组展示了一种有效的逐步替代策略,发展富含O-O的硼-氧-氮纳米管(BONNTs)作为一种高活性、选择性和稳定的OPDH催化剂。并证明了B(OH)xO3-x和O-O都是BONNTs催化剂的活性中心,这与BNNTs催化剂的B(OH)xO3-x不同。

图1. BONNTs的合成策略与表征。

相关工作以“Engineering O-O Species in Boron Nitrous Nanotubes Increases Olefins for Propane Oxidative Dehydrogenation”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。

图2. BONNTs的催化性能。

要点1.在525℃下,BONNTs催化剂的烯烃收率为48.6%,丙烷转化率为64.4%,是硼氮纳米管(BNNTs)的2.8倍。即使反应150 h(475°C),BONNTs也表现出良好的烯烃产率。

要点2.BONNT催化剂中的B(OH)xO3-x和O-OBONNTs催化剂的活性中心,这与BNNTs催化剂的B(OH)xO3-x物种不同。面内氧位(包括BO3和O-O物种)比边缘氧更具催化性。

要点3.根据催化结果、丙烷和氧交替处理实验和密度泛函理论(DFT)计算,O-O活性中心对丙烯(C3=)和乙烯(C2=)的生成起着关键作用,B(OH)xO3-x中心则倾向于生成C3=。且生成烯烃的反应过程经历了一条脱水途径和两条能量垒较低的可能反应途径。(i)与B(OH)xO3-x相比,为了得到C3=,O-O经历了一个较低的能垒脱水过程来脱氢丙烷。(ii)为了生成C2=,O-O可能经过两种低势垒途径,即丙烷直接裂解和甲基氧化偶联(OCM)。

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